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Na Liga dos Campeões, chegou por duas vezes às meias-finais (2005/06 e 2021/22) e uma vez aos quartos de final (2008/09). Além disso, o Submarino venceu a Liga Europa na temporada 2020/21, atingindo as meias-finais em 2010/11 e 2015/16 e os quartos de final em 2018/19.
No entanto, todo este extraordinário percurso desmorona-se quando chega a Taça do Rei. Uma competição que costuma ser uma grande oportunidade para clubes em grande momento, à margem de Real Madrid e Barcelona, aumentarem o tamanho das suas vitrinas.
No torneio doméstico, o Villarreal apenas chegou às meias-finais na temporada 2014/15, quando foi eliminado pelo Barcelona. Além disso, atingiu os quartos de final em cinco ocasiões.
Se olharmos para as últimas temporadas, os resultados têm sido negativos. Em 2021/22 caiu nos 16avos de final frente ao Sporting de Gijón (2-1). Em 2022/23 chegou aos oitavos de final, mas o Real Madrid afastou-os em La Cerámica (2-3). Em 2023/24 também foi eliminado nos 16avos após perder frente ao Unionistas de Salamanca (1-1 e 7-6 nos penáltis). Na época passada, o seu carrasco foi o Pontevedra na segunda ronda (1-0).
O Villarreal estreia-se esta noite na Taça do Rei 2025/26 frente ao Ciudad de Lucena e Marcelino faz propósito de emenda para conseguir algo grande. "A Taça é apaixonante, mas os dados mostram que o Villarreal não é uma equipa de Taça. Só uma vez jogámos umas meias-finais contra o Barça, depois houve muitas desilusões, algumas duras, como as duas últimas temporadas, das quais fui parte. Veremos qual é a mentalidade, é uma incógnita. Queremos ser capazes de mostrar um nível muito bom e respeitar o adversário, que é respeitarmo-nos a nós próprios. Sabemos que pode ser dura com o novo formato ou pode facilitar-nos o caminho. Respeitar o adversário, dar o máximo nível".