Rand bateu os recordes britânico e olímpico logo no primeiro salto, com 6,59 metros em Tóquio, e depois estabeleceu um novo recorde mundial ao saltar 6,76 metros.
As marcas de Rand em Tóquio foram ainda mais notáveis tendo em conta que saltou numa pista molhada e com um vento contrário de 1,6 m/s.
Nesses mesmos Jogos, conquistou ainda a medalha de prata no pentatlo e integrou o quarteto britânico que alcançou o bronze na estafeta de velocidade.
Rand foi a única atleta britânica a conquistar três medalhas numa só edição dos Jogos Olímpicos até a ciclista de pista Emma Finucane igualar o feito em Paris há dois anos.
A UK Athletics afirmou nas redes sociais estar "triste com a notícia da morte da campeã olímpica, europeia e da Commonwealth Mary Rand, aos 86 anos".
O organismo acrescentou: "Tornou-se a primeira britânica a conquistar três medalhas numa só edição dos Jogos Olímpicos, em Tóquio 1964, e abriu caminho para as mulheres no desporto."
Rand, cujo primeiro marido foi o remador britânico Sydney — com quem teve uma filha, Alison — conquistou ainda o ouro no salto em comprimento nos Jogos da Commonwealth de 1966, na Jamaica.
No entanto, uma lesão pôs fim ao sonho de defender o título olímpico, não conseguindo integrar a equipa para os Jogos do México em 1968, tendo-se retirado em setembro desse ano, com apenas 28 anos.
Ann Packer, britânica que venceu o ouro olímpico nos 800 metros em 1964 e foi colega de quarto de Rand em Tóquio, descreveu-a como "a atleta mais talentosa que alguma vez vi".
Em 1969, Rand casou-se com o seu segundo marido, o norte-americano Bill Toomey, campeão olímpico do decatlo em 1968, e emigrou para os Estados Unidos. Estiveram juntos durante 22 anos e tiveram duas filhas.
Mais tarde, Rand casou-se com John Reese e continuou a viver nos Estados Unidos, primeiro na Califórnia e depois mudando-se para o Nevada.