No torneio feminino, a australiana Su Oh partilhou a liderança por uma pancada com a adolescente sul-coreana Yang Hyo-jin, à frente da vencedora do Major Hannah Green.
A partir do 10.º buraco, o australiano Herbert fez seis birdies e nenhum bogeys antes de fazer um eagle sensacional que o levou à liderança absoluta do segundo evento da temporada 2025 do DP World Tour.
Terminou com uma pancada de vantagem sobre Rintaro Nakaro - o campeão amador do Japão em 2023 - e o americano Ryggs Johnson, com o campeão do British Open de 2022, Smith, a uma pancada de distância, num empate a quatro.
O Open da Austrália misto envolve homens e mulheres que jogam em grupos alternados nos mesmos campos.
Kingston Heath, na famosa região de cinturão de areia de Melbourne, é o principal local dos quatro dias, com o Victoria Golf Club também a acolher o jogo nos dois primeiros dias.
"Senti que ainda faltavam muitas pancadas", disse Herbert, três vezes vencedor no circuito europeu, depois de negociar fairways encharcados e greens macios.
"Sinto-me assim em todas as rondas de golfe, para ser justo, mas não achei que tivesse feito muitos buracos. Apenas bati muito bem", explicou.
Nakaro foi o primeiro a marcar o ritmo com oito birdies, mas a sua ronda foi estragada por um bogey no último buraco.
"Estou surpreendido, mas muito feliz", disse o jogador de 21 anos, que planeia tornar-se profissional no próximo ano.
Lugares em jogo em Portrush
Smith, que terminou em segundo lugar no Campeonato PGA da Austrália da semana passada, ainda não ganhou um Open da Austrália e não escondeu o seu desejo de o fazer.
Estava com uma pancada a mais depois de três, mas depois fez seis birdies seguidos para se manter na corrida.
"Os greens são macios e não havia muito vento esta manhã, por isso muitos dos par-fives foram jogados bastante curtos, enquanto que normalmente temos um buraco contra o vento ou algo do género", disse.
"Por isso, sim, consegui tirar partido disso", acrescentou.
Em jogo para os homens está um lugar no British Open do próximo ano em Royal Portrush, com os três primeiros a ganharem um lugar.
O chileno Joaquin Niemann, atual campeão, Smith e o inglês Jordan Smith já estão isentos.
Niemann, também no LIV Tour, teve um dia para esquecer com 73, enquanto Smith fez 70.
A australiana Su fez nove birdies no seu 66 para liderar o campo feminino juntamente com Yang, de apenas 17 anos.
Mas elas têm Green, três vezes vencedora no LPGA Tour este ano, a respirar-lhes no pescoço.
"Trabalhei muito nos últimos meses e senti que estava a bater a bola muito melhor e estou feliz e orgulhosa", disse Su.
A sul-africana Ashleigh Buhai, atual campeã, teve dificuldades em fazer 73 pancadas e ficou a sete de distância.