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A jogadora de 22 anos venceu por 3-6, 6-4 e 6-4 e vai defrontar a russa Mirra Andreeva, sexta cabeça de série, por um lugar nas meias-finais.
Boisson torna-se a primeira jogadora francesa de singulares a chegar aos oitavos de final do seu Grand Slam caseiro desde 2017, e a primeira como wildcard desde Mary Pierce, em 2002.
Pegula, de 31 anos, vice-campeã do Open dos Estados Unidos de 2024, não conseguiu travar o ímpeto de Boisson, que se esforçou ao máximo, animada pelos adeptos da casa no Court Philippe Chatrier.
Boisson cedeu o primeiro set em pouco mais de meia hora, com quatro duplas faltas.
Mas a jogar o seu primeiro Grand Slam, e apenas o seu segundo evento de nível turístico, a francesa regressou com uma vingança no segundo set.
Começou a misturar o seu jogo com drop shots oportunos - 34 no total - e lobs - dos quais fez 32 - disparando winners, com um potente backhand de duas mãos a quebrar o serviço de Pegula para liderar por 5-4.
Boisson converteu duas das suas seis oportunidades de break-point, tapando a orelha para ouvir o rugido do público quando segurou o serviço para amor e marcou a decisão do terceiro set.
O último set teve alguns jogos épicos, especialmente os dois últimos.
Sempre que Boisson arrastava as jogadas, a americana acabava por ceder com um erro não forçado.
A jogadora de Dijon aguentou quatro break points enquanto servia para o jogo a 5-4 no terceiro set, antes de selar uma vitória impressionante graças a um potente winner de forehand.
A próxima adversária será a jovem Andreeva, de 18 anos, que venceu a australiana Daria Kasatkina por 6-3 e 7-5.