Care, de 37 anos, fez o 101.º e último jogo pela Inglaterra na derrota deste mês contra a França nas Seis Nações - 16 anos depois de se ter estreado em 2008.
"Jogar pela Inglaterra significou o mundo", disse Care nas redes sociais: "Significou muito para mim representar este país. Nunca o tomei como garantido, nunca o tomaria como garantido", acrescentou.
Care tornou-se o sexto jogador da seleção inglesa a atingir a centena de golos durante a vitória apertada sobre a Irlanda nas Seis Nações, em Twickenham, a 9 de março.
Passou quatro anos afastado da cena internacional depois de ter sido dispensado em 2018, regressando durante as Seis Nações do ano passado. Care disputou seis jogos durante a campanha da Inglaterra para o terceiro lugar no Campeonato do Mundo de Râguebi de 2023.
"Todas as coisas boas têm de chegar ao fim a dada altura", disse Care: "Sinto que é o momento certo para passar o testemunho. Vou ter saudades, mas sinto que é a altura certa para me afastar e estar com a minha família. Foi uma viagem e tanto".